进展一把测量玻璃结构的ldquo尺子

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  关于非晶态固体,也便是玻璃的布局,永久以来教科书的看法是玻璃的原子排布和液体没有显然差别,空间布局上都是无序的,甚至于有“玻璃便是凝结的液体”这类说法。但是,这类看法在热力学上是显然站不住足的,由于完整随机的排布所带来庞大布局简并度难以赞成玻璃以固体样式存在,能量相近的不同随机布局间将很轻易互相更动进而致使玻璃的崎岖。玻璃布局无序的看法带来的另一个艰苦是使玻璃理论的建设缺少一个牢固的布局根底,由于“无序”自身并不供给任何可用的讯息。

  为领会决这个冲突,有人提议了玻璃的随机甲第相变理论(randomfirst-ordertransition,orRFOT),以为玻璃中存在着某种“有序”的布局(amorphousorder),这类有序布局雷同于晶体固体中的晶畴,构成于温度降落时,液体到玻璃改变的历程中。可是这类有序布局并不是咱们熟知的周期性晶体序,而是一种非周期性的有序布局。在这个理论框架下,许多玻璃的根蒂物理题目都能得到惬意的表明。比如玻璃化改变历程中的动力学赶紧变慢的起源能够归纳于非周期性有序布局的的快捷扩大。而玻璃中的局域形变则能够了解为有序布局间的“布局毛病”的激起与流传。这一理论存在的重要题目是缺少测验上定量衡量的布局左证,同时理论上也无奈指出非周期性有序布局的详细样式。是以,寻求一个能反响玻璃中布局有序度的个别目标,并与测验中的布局驰豫相干起来是检查RFOT理论的关键。但是,在原子标准衡量玻璃材料的精致布局今朝尚没有灵验的测验设施。是以,胶体等模子编制就成为探索玻璃布局的要紧路径,在胶体编制中经过光学办法能够以“亚原子”的精度衡量粒子的地位。

  近来,华夏科学院物理探索所/北京凝结态物理国度测验室(筹)陈科探索组博士生杨秀南在陈科特聘探索员,刘锐副探索员,杨明成副探索员和汪卫华院士的指点下在二维胶体玻璃中探索了玻璃中局域形变团簇的布局特点,觉察了能够正确推断胶体玻璃中布局驰豫的布局目标——局域布局熵(localstructuralentropy)S2。他们欺诈温敏性的胶体粒子制备准二维胶体玻璃,在周期性光致加热下原位引发胶体玻璃中的局域形变,经过光学显微和数字图象管教的办法,无误衡量了胶体玻璃中形变团簇的布局特点。剖析觉察胶体玻璃中粒子自在体积(freevolume)极大或微小的粒子产生形变的几率是平常粒子的3倍(图1),这关于保守上以为惟有自在体积大的粒子轻易产生形变的看法是一个要紧的修削。为了寻求愈加灵验的布局目标,他们探索了胶体玻璃中的局域布局熵S2与形变团簇之间的相干。局域布局熵是一个描摹液体中由于粒子间布局相干构成的形态数(熵)的减小的物理量。与罕见的布局参数不同,S2是基于地位相干的统计特点,而非好多特点的布局参数,反响了玻璃布局在粒子层面的中长程相干性。使人诧异的是,在胶体玻璃中,粒子的局域布局熵与形变团簇之间展现出高度的相干性,局域形变险些老是产生在局域布局熵高的地域。测验上,高S2地域的形变几率比低S2地域的形变几率高近倍(图2)。同时,S2展现出对局域形变地域极高的推断才能,在样本周期性扰动以前的S2散布能够相当正确的推断10个扰动周期中产生的大部份形变团簇的散布地域(图3)。由于局域布局熵与形变团簇的高度相干性,S2能够用来界说玻璃中的“布局毛病”,这恰是学术界永久以来始终在寻求的目的。由局域布局熵界说的“布局毛病”有明了的物理意义,由于S2是布局无序度的度量,是以玻璃中高S2“毛病”地域的布局较别的地域愈加无序,这一点和晶体中的毛病布局特点是完整一致的。测验中觉察,低S2(布局相干性强)的地域展现出非常高的稳固性,雷同于晶体中的晶畴(图4),也左证了这个看法。

  胶体玻璃的测考证明了玻璃中不单存在不同有序度的布局,况且局域布局的相干度对玻璃的驰豫举动有直接的影响,欺诈局域布局熵这把尺子咱们能够在看似零乱无章的玻璃布局中理出面绪,分辨不同地域的布局不同,正确判定玻璃不同布局的稳固性,为进一步探索玻璃中的动力学和热力知识题供给了一个正当的布局根底。

  相干成果近来发布在PhysicalReviewLetters,,()   本项目获患有国度天然科学基金(准许号)、科技部项目(CB)和华夏科学院的赞助。

图1胶体玻璃中自在体积的散布。a)编制中悉数粒子的自在体积散布和重排粒子在重排先后的自在体积的散布。b)重排几率随形变前初始自在体积值的改变。图2胶体玻璃中布局熵的散布。a)编制中悉数粒子的布局熵散布和重排粒子在重排先后布局熵的散布。b)重排几率随形变前初始布局熵值的改变。图3布局熵和重排团簇在空间上的散布。彩色等高线图是周期变温前初始的布局熵散布,黑色圆圈示意他日十个周期将要产生的重排团簇。图4玻璃中的稳固地域。布局相干的灰色粒子毗连成网络,特别稳固,在测验历程中惟有极多数产生重排。

滥觞:中科院物理所

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